Antonis Benakis era un collezionista d'arte che proveniva da un ambiente politico, essendo il padre, Emmanuel Benakis, un politico egli stesso. Nonostante la sua formazione non artistica, Benaki fu fortemente influenzato dal padre e da conoscenti dell'industria politica e finanziaria che nutrivano un profondo interesse per la cultura greca.
Dotato di un occhio artistico, Benaki concentrò i suoi sforzi verso questa direzione creativa come professione principale. Cominciò a investire seriamente nel collezionismo d'arte e, una volta stabilitosi definitivamente ad Atene nel 1926, Benaki fondò il suo museo personale per esporre le sue impressionanti collezioni raccolte in tutto il mondo.